BBIN BBIN宝盈集团张袁健诸海滨黄超锋Anal Chem：氮化碳基异质结光电电极用于选择性生物传感!

　　光电化学(PEC)传感能够快速、准确和高灵敏度地检测生物重要化学物质。然而，在没有外部生物元素的情况下实现高选择性仍然是一个挑战，因为PEC反应固有地具有较差的选择性。

　　半导体聚合物氮化碳(pCN)由于其合适的电子结构、无金属、无毒、低成本和高稳定性，引起了人们从人工光合作用到生物传感的广泛兴趣。然而，构建具有有序相组装的pCN基光电极仍然具有挑战性。由于化学或热不稳定基底在直接高温冷凝中的热力学限制，以及通过传统的基于分散的铸造技术在基底上的体相pCN的弱粘附性。

　　东南大学张袁健、诸海滨和石河子大学黄超锋报道了一种通过使用聚合物氮化碳(pCN)基异质结光电极调节电荷转移途径来解决PEC反应固有地具有较差的选择性的问题。由于在具有特定电荷转移途径的不同半导体/电解质界面上的氧化还原反应，每种分析物都表现出光电流变化极性的独特组合。基于这一原理，成功开发了一种基于pCN的PEC传感器，用于对血清中的抗坏血酸(AA)进行高选择性检测，减轻抗多巴胺、谷胱甘肽、肾上腺素和柠檬酸等典型干扰。相关工作以“Carbon Nitride-Based Heterojunction Photoelectrodes with Modulable Charge-Transfer Pathways toward Selective Biosensing”为题发表在国际著名期刊Analytical Chemistry上。

　　要点1.作者使用一种简单的电沉积方法，通过溶液中pCN的交替电泳沉积(EPD)和氧碘化铋(BiOI)的电化学沉积(ECD)制备了基于pCN的光电极，以调节有序的相结构和激发的电荷转移路径。选择BiOI作为第二种光伏材料是因为其VB和CB位置与pCN的位置匹配良好，并且BiOI可以通过电化学方法制备。

　　要点2.研究发现，Z方案和II型异质结的调节导致了各种各样的电荷转移途径。利用可变电荷转移途径产生的光电流变化的独特极性，开发了对DA、GSH、EP和CA具有高灵敏度和高选择性的AA PEC传感。

　　该研究通过在光电极上设计异质结中的电荷转移途径，为制造具有调谐电荷转移途径的pCNb基光电极提供了一个通用平台，并提供了一种在没有生物认知单元的情况下具有高选择性的通用PEC传感策略。

　　图2.（a）通过本体pCN粉末的液体剥离和质子化制备带正电荷的pCN纳米片的方案。（b）用于制造pCN基光电极的方案。

　　图5.（a）FTO/pCN光电极对AA的光电流响应和（b）光电流对AA浓度的相应线性依赖性。（c）FTO/pCN/BiOI光电极对AA的光电流响应和（d）光电流对AA浓度的相应线性依赖性。（e）通过减法描述差分光电流，其中I和I0分别是存在和不存在AA时的光电流。（f）微分光电流与AA浓度的线性相关性。AA的浓度为0、0.01、0.02、0.05、0.1、0.5、1和2 mM。